01 全文速覽
微腔激光器的動態(tài)調(diào)制對于實(shí)現(xiàn)高單色性、緊湊尺寸和定向發(fā)射的穩(wěn)定單模運(yùn)行至關(guān)重要。然而,隨著腔體尺寸的增加,高階橫向模式的出現(xiàn)阻礙了在保持穩(wěn)定單模運(yùn)行的同時(shí)擴(kuò)大腔體尺寸的努力。迄今為止,尚未找到一種適合的物理機(jī)制,能夠?qū)崿F(xiàn)與腔體尺寸無關(guān)的單模激光。在此,通過動力學(xué)控制的氣相外延技術(shù),在大型(20×20微米)鈣鈦礦微片(MPs)中開發(fā)了一種突破性的非侵入式技術(shù),用于原位工程自然納米溝槽,實(shí)現(xiàn)了前所未有的精確模式控制,以獲得最佳的單模激光性能。至關(guān)重要的是,這些明確定義的溝槽可以改變微激光器內(nèi)的激光共振模式,實(shí)現(xiàn)從回音壁模式(WGM)到法布里-珀羅(F-P)模式的轉(zhuǎn)變。由工程溝槽結(jié)構(gòu)引起的光學(xué)各向異性也實(shí)現(xiàn)了高偏振度(接近0.65)的偏振激光發(fā)射。此外,數(shù)值模擬闡明了在大型條件下,無外腔、高質(zhì)量(≈2660)和單模F-P激光行為的起源,這是由鈣鈦礦MPs形態(tài)中破裂溝槽誘導(dǎo)的多個解理腔的耦合引起的。本研究開創(chuàng)了一種模式選擇性調(diào)制方法,實(shí)現(xiàn)了大面積單模微激光器的可擴(kuò)展偏振工程,從根本上推動了光子學(xué)和高密度光電子系統(tǒng)中的多功能集成。 02 研究背景 開發(fā)具有緊湊尺寸、高效率、高邊模抑制比(SMSR)和定向發(fā)射的微腔激光器,對于集成光子器件和光通信來說是非常理想的。目前,大多數(shù)半導(dǎo)體微激光器通常表現(xiàn)出多模運(yùn)行,因?yàn)樗鼈兊膬?nèi)在腔體缺乏模式選擇機(jī)制。為了加速微激光器的實(shí)際應(yīng)用,參數(shù)控制和優(yōu)化至關(guān)重要,例如實(shí)現(xiàn)單模運(yùn)行和偏振控制。為了實(shí)現(xiàn)單模激光輸出,人們在微腔內(nèi)進(jìn)行了大量的模式選擇工作,包括減小腔體尺寸、構(gòu)建各種耦合腔體、利用Vernier效應(yīng)、實(shí)施PT對稱結(jié)構(gòu)以及其他方案。盡管取得了這些成就,但這些方法不可避免地會因腔體尺寸減小、耦合腔體構(gòu)建的制造復(fù)雜性、外腔引入和激發(fā)條件變化而降低諧振器增益和微腔質(zhì)量,最終導(dǎo)致激光閾值升高和輸出特性不穩(wěn)定。此外,雖然可以通過在諧振器中加入偏振選擇元件來實(shí)現(xiàn)偏振激光發(fā)射,但這些技術(shù)通常與微激光器不兼容。 低維無機(jī)鈣鈦礦單晶因其優(yōu)異的光學(xué)增益特性和微制造可行性,已成為構(gòu)建片上可集成的高質(zhì)量偏振單模激光源的有前途的候選材料。目前,在鈣鈦礦微/納米晶中追求單模激光是下一代光電子應(yīng)用的關(guān)鍵且具有挑戰(zhàn)性。多年來,鈣鈦礦單晶中的溝槽工程已成為精確微腔模式操縱的主要方法。通過設(shè)計(jì)這些溝槽的尺寸和位置,可以有效抑制高階模式的形成,同時(shí)引導(dǎo)光場沿特定傳播方向,從而促進(jìn)單模激光輸出。通過納米壓印光刻、蝕刻、聚焦離子束(FIB)銑削和激光燒蝕等先進(jìn)制造技術(shù),實(shí)現(xiàn)了具有溝槽特征的鈣鈦礦微/納米結(jié)構(gòu)的精確工程,實(shí)現(xiàn)了對光限制和模式選擇的精確控制。遺憾的是,這些操作具有挑戰(zhàn)性且成本高昂,它們通常在制造過程中引入缺陷或污染,所有這些都可能降低晶體的內(nèi)在質(zhì)量和損害鈣鈦礦單晶的激光性能。更重要的是,這些現(xiàn)有的模式選擇方法主要調(diào)節(jié)激光模式的數(shù)量,但未能控制激光發(fā)射的偏振態(tài)。因此,開發(fā)一種簡單、可控且無損的策略,同時(shí)實(shí)現(xiàn)鈣鈦礦微激光器的單模運(yùn)行和偏振發(fā)射,是一個有前途但具有挑戰(zhàn)性的前沿領(lǐng)域。 03 研究思路 在此,提出了一種非侵入式、動力學(xué)定制的氣相外延(VPE)技術(shù),在大型鈣鈦礦微片(MPs)中創(chuàng)建具有精確數(shù)量和寬度的自組裝溝槽結(jié)構(gòu)。有趣的是,這些工程化的破裂溝槽為微腔模式演變提供了前所未有的控制,介導(dǎo)了從回音壁模式(WGM)到法布里-珀羅(F-P)型共振的完全轉(zhuǎn)變,從而實(shí)現(xiàn)了高性能單模F-P激光,無需額外損耗。單模激光行為表現(xiàn)出在寬溫度范圍(295-395 K)內(nèi)的卓越穩(wěn)定性和可重復(fù)性,同時(shí)不受大型微腔尺寸的影響。此外,溝槽誘導(dǎo)的光學(xué)各向異性還實(shí)現(xiàn)了激光發(fā)射的有效偏振操縱。理論分析揭示,通過引入溝槽結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)的單模選擇本質(zhì)上源于多個解理腔的耦合。本工作實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)大的單模激光,本質(zhì)上將模式選擇性與微腔尺寸解耦,這是打破傳統(tǒng)WGM系統(tǒng)中大型腔體尺寸與光學(xué)模式控制之間長期權(quán)衡的關(guān)鍵進(jìn)步。這一突破為設(shè)計(jì)單模激光系統(tǒng)和先進(jìn)光子器件提供了新的范式。
04 研究內(nèi)容
使用簡易的氣相外延方法在雙溫區(qū)管式爐中在超薄云母基底上制備了CsPbBr3(CPB)微片。特別地,通過在氣相外延生長過程中人工控制冷卻速率,實(shí)現(xiàn)了CPB微片內(nèi)破裂溝槽結(jié)構(gòu)的形成。詳細(xì)的合成方案在實(shí)驗(yàn)部分提供。最初,系統(tǒng)地研究了這些微片內(nèi)溝槽的形成機(jī)制,如圖所示。正如先前的研究表明,形態(tài)缺陷(例如,生長誘導(dǎo)的裂縫)源于多種材料系統(tǒng)因素,如基底與材料之間的殘余應(yīng)力、熱膨脹系數(shù)(CTE)的差異、晶格失配、熱導(dǎo)率(TC)的變化、界面相互作用以及其他方面。在實(shí)驗(yàn)中,這種溝槽結(jié)構(gòu)僅存在于超薄云母基底(厚度:0.025毫米)上。據(jù)推測,在云母基底的膠帶處理過程中,粘附力誘導(dǎo)了拉伸應(yīng)力,導(dǎo)致微凸變形。這種效應(yīng)在較薄的云母基底中尤為明顯,它們表現(xiàn)出更大的殘余拉伸應(yīng)變。在這里,由于鈣鈦礦微片與基底在CTE上的不匹配,冷卻過程中的應(yīng)變形成也必須考慮。鈣鈦礦的CTE比云母基底大幾個數(shù)量級。在高溫合成過程中,鈣鈦礦和云母之間發(fā)生了熱激活的晶格錨定。在冷卻過程中,生長的鈣鈦礦晶格向其平衡幾何形狀收縮,而云母的超低CTE限制了這種松弛,產(chǎn)生了誘導(dǎo)的界面應(yīng)變,如圖所示。這種由熱不匹配驅(qū)動的應(yīng)變工程方法為半導(dǎo)體材料的后生長特性控制提供了一種通用策略,能夠定制光電子特性。此外,鈣鈦礦微片與云母基底存在顯著的晶格失配,誘導(dǎo)CPB晶格中的平面拉伸應(yīng)變,以促進(jìn)與云母晶格的對齊。
更有趣的是,通過在動力學(xué)定制的氣相外延生長的冷卻過程中改變從溫度區(qū)II取出樣品的溫度,可以實(shí)現(xiàn)具有不同溝槽數(shù)量的CPB微片。相應(yīng)的光學(xué)圖像和熒光映射結(jié)果如圖所示。顯示了具有不同溝槽數(shù)量的微片的典型掃描電子顯微鏡(SEM)圖像。這種現(xiàn)象可以歸因于兩個關(guān)鍵因素:1)CPB和云母之間的熱不匹配在快速熱循環(huán)過程中產(chǎn)生了顯著的內(nèi)部應(yīng)力,2)云母的低TC在溫度瞬態(tài)過程中阻止了有效的熱耗散,加劇了應(yīng)力局部化。這些協(xié)同效應(yīng)導(dǎo)致鈣鈦礦樣品表面與內(nèi)部之間的溫度梯度增加,從而增加了開裂的可能性。因此,在樣品制備的冷卻階段,從區(qū)II到環(huán)境條件的更高轉(zhuǎn)移溫度會導(dǎo)致更大的熱應(yīng)力變化,最終產(chǎn)生更多的溝槽。值得注意的是,在具有相似尺寸和相同溝槽數(shù)量的CPB微片中,隨著溫度升高,溝槽寬度增加。這種熱膨脹差異加劇了熱應(yīng)力集中,導(dǎo)致微片上的溝槽開裂呈現(xiàn)出類似的增寬趨勢。這一觀察結(jié)果直接與之前的討論相關(guān),其中熱應(yīng)力波動的幅度被證明是決定鈣鈦礦微結(jié)構(gòu)中最終溝槽形態(tài)的關(guān)鍵因素。
以具有兩個溝槽的CPB微片為例,對其形態(tài)和光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征。樣品的典型SEM圖像及其對應(yīng)的能量色散X射線光譜(EDS)映射分別如圖所示。正如這些圖像所示,典型的微片在長度和寬度上均約為20微米,結(jié)構(gòu)內(nèi)均勻?qū)ΨQ地排列著兩個光滑的溝槽。這種形態(tài)破裂可能會改變鈣鈦礦微腔的光學(xué)模式,從而影響激光發(fā)射的模式選擇和穩(wěn)定性。通過FIB銑削的橫截面進(jìn)行了溝槽尺寸分析,SEM表征揭示了界面形態(tài)。從圖像中可以看出,溝槽深度對應(yīng)于微片的厚度,而溝槽寬度被確定為約80納米。顯示了使用Sensofar 3D輪廓儀測量的具有兩個溝槽的微片的厚度,顯示出約90納米的厚度。具有不同溝槽數(shù)量的微片的厚度如圖所示??梢杂^察到,這些嵌入微片中的溝槽具有相對較小的厚度,范圍從80到130納米。先前的文獻(xiàn)表明,制造在云母基底上的較薄鈣鈦礦微片更容易出現(xiàn)應(yīng)變和晶格畸變,這可能有助于形成溝槽缺陷結(jié)構(gòu)。這一觀察結(jié)果解釋了為什么在同一批次的樣品中,較薄的微片主要形成溝槽。使用X射線衍射(XRD)確定了嵌入溝槽的微片的晶體結(jié)構(gòu)。圖1g中的XRD圖案在約14.9°、21.2°和30.6°處顯示出特征性的峰分裂,證實(shí)了正交晶相(ICSD#97851)。值得注意的是,(004)和(220)峰之間的明顯分離提供了確鑿的證據(jù),表明單晶CPB微片在室溫下結(jié)晶為正交晶結(jié)構(gòu)。同時(shí),通過ω-搖擺曲線測量量化了微片的結(jié)晶度,得出的半高全寬(FWHM)約為0.1°,如圖1g的下插圖所示,表明樣品具有高結(jié)晶度。CPB微片的正交晶結(jié)構(gòu)如圖所示,其中觀察到[PbBr6]4?八面體的傾斜和扭曲排列。系統(tǒng)地進(jìn)行了光致發(fā)光(PL)、時(shí)間分辨PL(TRPL)和溫度依賴性PL測量,以表征嵌入溝槽的CPB微片的光學(xué)性質(zhì)。這些測量為它們的室溫激光行為提供了關(guān)鍵證據(jù)。
系統(tǒng)地分析了具有不同數(shù)量的明確定義的溝槽對鈣鈦礦微片的激光特性的影響。眾所周知,在大型微片中實(shí)現(xiàn)單模運(yùn)行通常具有挑戰(zhàn)性,因?yàn)檩^長的腔體長度有利于多模激發(fā)。如圖所示,尺寸為20×20微米的無溝槽鈣鈦礦微片顯示出多模WGM激光特征,證實(shí)了幾何主導(dǎo)的光子限制。在WGM光學(xué)中,當(dāng)激發(fā)水平超過激光閾值時(shí),自發(fā)發(fā)射被WGM腔選擇和限制。因此,大量光子僅從正方形腔體的邊緣發(fā)射,導(dǎo)致微片的尖銳邊緣,特別是角落處的發(fā)射顯著增強(qiáng)。這種發(fā)射模式與從有限差分時(shí)域(FDTD)模擬獲得的WGM腔的橫向模式電場分布非常吻合。計(jì)算結(jié)果表明,在共振模式下,光場有效地以WGM振蕩的形式限制在微腔內(nèi),主要在四個角落發(fā)生增強(qiáng)的電場泄漏。
令人驚訝的是,戰(zhàn)略性地嵌入鈣鈦礦微片中的溝槽結(jié)構(gòu),能夠根本性地操縱它們相關(guān)的激光特性。如圖所示,隨著溝槽數(shù)量的增加,發(fā)射光譜從多模復(fù)雜性演變到干凈的單模運(yùn)行,通過工程化的形態(tài)修改實(shí)現(xiàn)了精確的模式控制。在這種配置中,強(qiáng)烈的發(fā)射源自微片的兩端和內(nèi)部溝槽,這與原始微片形成了鮮明對比。值得注意的是,戰(zhàn)略性地在微片中引入破裂的溝槽誘導(dǎo)了從WGM到F-P共振的基本激光模式轉(zhuǎn)變,實(shí)現(xiàn)了高度定向的輸出光束。這種轉(zhuǎn)變解決了傳統(tǒng)WGM腔體的一個關(guān)鍵限制——它們固有的發(fā)射不對稱性和多方向的遠(yuǎn)場模式。更有趣的是,觀察到即使在尺寸顯著更大且形狀極不規(guī)則的微片中引入溝槽結(jié)構(gòu)時(shí),也能實(shí)現(xiàn)單模激光。假設(shè)引入工程化的溝槽將F-P微腔轉(zhuǎn)變?yōu)轳詈锨幌到y(tǒng),有效地抑制了大型微片中的高階光學(xué)模式。這種創(chuàng)新的基于溝槽的方法實(shí)現(xiàn)了與尺寸無關(guān)的單模激光,為可擴(kuò)展的集成光子學(xué)提供了關(guān)鍵的進(jìn)步。
先前已有報(bào)道,材料中的形態(tài)缺陷會影響微腔的激光特性??梢允褂肣=λ/Δλ來估算具有不同溝槽數(shù)量的CPB微片激光器的Q因子,其中λ是峰值波長,Δλ是FWHM。值得注意的是,盡管在具有兩個溝槽的CPB微片中實(shí)現(xiàn)了單模激光,隨著溝槽數(shù)量的增加,激光性能逐漸降低,導(dǎo)致線寬變寬和Q因子降低。這種現(xiàn)象源于鈣鈦礦微片中表面粗糙度參數(shù)(Sa)的增加,這是由引入溝槽結(jié)構(gòu)直接引起的。如圖所示,隨著溝槽的增加,樣品的Sa逐漸增加。Sa的增加促進(jìn)了兩個有害的影響:1)在溝槽界面處增強(qiáng)的光散射,2)增加的非輻射復(fù)合。這些綜合損失有效地將能量從相干激光過程中轉(zhuǎn)移出去,顯著降低了光學(xué)增益效率。此外,通過增加溝槽密度,暴露的表面積擴(kuò)大,不可避免地導(dǎo)致表面介導(dǎo)的損耗放大。在微激光操作中,一個關(guān)鍵的挑戰(zhàn)是作為放大自發(fā)發(fā)射的基本過程被破壞。Q和激光閾值特性逐漸被每個額外的散射事件引入的寄生光子損耗所降解。因此,在設(shè)計(jì)和制造具有表面缺陷結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦微激光器時(shí),必須仔細(xì)考慮溝槽數(shù)量,以確保最佳的激光性能。此外,還系統(tǒng)地研究了溝槽位置分布和寬度對鈣鈦礦微片激光性能的影響。研究表明,通過耦合腔實(shí)現(xiàn)高性能單模激光輸出還需要適當(dāng)?shù)那惑w長度比和足夠窄的空氣間隙,從而增強(qiáng)腔體間的耦合效率,并實(shí)現(xiàn)單模輸出的共振增強(qiáng)。
對表現(xiàn)出最佳性能的具有兩個嵌入溝槽的CPB微片的激光特性進(jìn)行了詳細(xì)分析。首先,展示了泵浦強(qiáng)度依賴的PL光譜。在非常低的泵浦強(qiáng)度7.6微焦耳/平方厘米時(shí),觀察到相對較寬的PL光譜。隨著泵浦強(qiáng)度的增加,觀察到一個額外的窄峰在539納米處,隨著激發(fā)水平的進(jìn)一步提高,該峰逐漸主導(dǎo)PL光譜——這是激光行為的標(biāo)志性特征。已知耦合腔能夠在增加的泵浦功率水平下保持單模激光輸出,顯示出其卓越的穩(wěn)定性。微激光器的Q因子為2660,這已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于目前報(bào)道的鈣鈦礦單模F-P微激光器。邊模抑制比(SMSR)也是用于評估單模激光器Q因子的指標(biāo),可以使用公式SMSR=10log(M1/M2)計(jì)算,其中M1和M2是主導(dǎo)模式和邊模的強(qiáng)度。在泵浦強(qiáng)度為27.5微焦耳/平方厘米時(shí),耦合腔的SMSR為15.1分貝,與目前文獻(xiàn)中報(bào)道的結(jié)果相當(dāng)。具有兩個溝槽的CPB微片的PL圖像如插圖所示,其中可以清楚地看到在溝槽和微片的兩端有強(qiáng)烈的發(fā)射。這一觀察結(jié)果表明,自發(fā)發(fā)射被破裂的微腔選擇性地增強(qiáng)和限制,導(dǎo)致主要源自溝槽結(jié)構(gòu)和腔體邊緣的高度定向的光子發(fā)射。
在圖中清晰地揭示了具有兩個溝槽的微片上發(fā)光強(qiáng)度的空間分布,這是通過系統(tǒng)的儀器測試獲得的激光映射。不同泵浦能量強(qiáng)度下的激光光譜的二維偽彩色圖如圖所示。當(dāng)泵浦強(qiáng)度超過11.5微焦耳/平方厘米時(shí),從寬帶自發(fā)發(fā)射到受激發(fā)射的特征轉(zhuǎn)變清晰可見,其特征是FWHM急劇變窄和強(qiáng)度突然激增。這一結(jié)果清楚地揭示了樣品的光學(xué)增益特性,其中發(fā)生了光學(xué)放大。此外,圖中展示了具有不同溝槽數(shù)量的樣品的激發(fā)強(qiáng)度依賴的PL光譜響應(yīng)和激光閾值,這表明了從自發(fā)發(fā)射到激光的轉(zhuǎn)變。還發(fā)現(xiàn),在相同的激發(fā)功率下,鈣鈦礦微片內(nèi)的溝槽越多,其自發(fā)發(fā)射的強(qiáng)度越低。這一現(xiàn)象可以解釋如下:1)隨著溝槽數(shù)量的增加,樣品的Sa逐漸增加,增強(qiáng)了溝槽界面處的光散射并加劇了非輻射復(fù)合;2)溝槽結(jié)構(gòu)引入了更多的表面缺陷,增強(qiáng)了表面捕獲激子的非輻射復(fù)合,并抑制了自由激子的輻射復(fù)合;3)在擴(kuò)散到表面的過程中,更多的自由激子被溝槽處的缺陷捕獲,轉(zhuǎn)化為表面捕獲激子,減少了自由激子的數(shù)量。隨著溝槽數(shù)量的增加,圖中清楚地顯示出激光閾值的逐步增加,顯示出溝槽數(shù)量與激發(fā)需求之間的直接相關(guān)性。這一觀察到的趨勢可以歸因于與具有兩個溝槽的情況相比,隨著溝槽數(shù)量的增加,微腔模式的出耦合效率更強(qiáng),導(dǎo)致更大的輻射損耗和更高的激光閾值。因此,最佳的溝槽數(shù)量(鈣鈦礦微片中嵌入兩個溝槽)增強(qiáng)了光學(xué)反饋,而過多的溝槽引入了多個非輻射散射中心,促進(jìn)了寄生光子泄漏,從而降低了激光性能,特別是對于單模純度。
進(jìn)一步研究了溝槽結(jié)構(gòu)對CPB微片激光性能的影響。如圖所示,兩個溝槽的微片顯示出近乎對稱的溝槽位置和高度均勻的寬度分布。使用原子力顯微鏡(AFM)表征確定的溝槽深度和微片厚度。這些破裂的微腔可能影響激光模式的形成和選擇。圖揭示了在微片的溝槽位置處由于耦合腔相互作用而產(chǎn)生的顯著電場變化。值得注意的是,耦合腔對兩個腔體之間的間隙非常敏感,其中間隙間距影響的散射和衍射效應(yīng)在確定耦合強(qiáng)度方面起著重要作用。發(fā)現(xiàn)寬度大約在80到90納米之間的形成的溝槽能夠?qū)崿F(xiàn)有效的腔體間耦合。因此,觀察到的單模激光歸因于由多個解理腔產(chǎn)生的耦合效應(yīng)。FDTD模擬結(jié)果表明,微腔在溝槽區(qū)域顯示出相對較大的自由光譜范圍(FSR)。由于這一特性,在這些具有工程化溝槽缺陷的微片中觀察到了單模激光發(fā)射。微片端面和溝槽處的放大電場分布分別如圖所示。此外,與完整結(jié)構(gòu)相比,具有溝槽的微片的激光模式數(shù)量顯著減少,盡管沒有實(shí)現(xiàn)單模運(yùn)行。這是因?yàn)轳詈锨恢械目諝忾g隙寬度在確定激光行為方面起著關(guān)鍵作用。具有一個嵌入溝槽(寬度約為165納米)的鈣鈦礦微片的電場分布如圖所示。這個較大的空氣間隙增強(qiáng)了向外的光散射,同時(shí)減少了終端微腔之間的光學(xué)傳輸,最終降低了它們的耦合效率。根據(jù)上述討論,要在鈣鈦礦微片中實(shí)現(xiàn)高性能單模激光,需要三個基本條件:i)最佳的溝槽數(shù)量;ii)足夠窄的空氣間隙以確保耦合效率;iii)適當(dāng)?shù)臏喜畚恢梅植肌?/p>
對鈣鈦礦微/納米結(jié)構(gòu)中的光學(xué)各向異性進(jìn)行研究對于開發(fā)偏振工程光子器件至關(guān)重要。制備的正交晶相CPB微片,結(jié)合其破裂的形態(tài),可以誘導(dǎo)偏振依賴的光學(xué)性質(zhì)。通過偏振依賴的拉曼散射光譜學(xué)確認(rèn)了嵌入溝槽的CPB微片的光學(xué)各向異性。在72平方厘米處觀察到一個明顯的拉曼散射峰,這對應(yīng)于Br-Pb-Br彎曲模式。通過所示的等高線圖,揭示了在72平方厘米附近的Br-Pb-Br彎曲模式的顯著各向異性和周期性。提取拉曼散射強(qiáng)度,并在圖S22中顯示相關(guān)的極坐標(biāo)圖,顯示出高度對稱的偏振依賴性。
為了研究無外腔微片中的發(fā)射各向異性,使用355納米飛秒激光激發(fā)樣品。在不同偏振角度(θ)處記錄的激光光譜如圖所示,其中在θ=0°時(shí)的激發(fā)強(qiáng)度大約是在θ=90°時(shí)的五倍。這種明顯的角度依賴性明確地證實(shí)了在嵌入溝槽的CPB微片中存在強(qiáng)烈的發(fā)射各向異性。在PL圖像中,與θ=90°相比,在θ=0°時(shí)觀察到更亮的發(fā)光。圖展示了激光強(qiáng)度作為偏振角度的函數(shù)的詳細(xì)偏振依賴性,直觀地顯示出在0°和180°時(shí)分別達(dá)到最大激光強(qiáng)度。偏振度被定義為DOP=(Imax-Imin)/(Imax+Imin),計(jì)算結(jié)果為0.65,表明高度偏振的激光發(fā)射。圖揭示了在不同偏振激發(fā)下激光強(qiáng)度的調(diào)制,檢測到在540納米附近的激光強(qiáng)度調(diào)制。顯然,通過改變偏振,觀察到了具有周期性強(qiáng)度調(diào)制的可重復(fù)激光發(fā)射,這表明了CPB微片微激光器的穩(wěn)定性潛力。結(jié)果表明,在這些天然嵌入溝槽的CPB微片中,可以實(shí)現(xiàn)激光強(qiáng)度調(diào)制和偏振控制,有助于探索和應(yīng)用鈣鈦礦微結(jié)構(gòu)用于新的光學(xué)功能。
為了展示它們與光電子芯片集成的潛力,將嵌入溝槽的CPB微片激光器成功地集成在各種導(dǎo)電基底上,包括硅、氧化銦錫(ITO)和銀。值得注意的是,單晶鈣鈦礦微片是在透明絕緣的云母基底上外延生長的,通過簡單的基底翻轉(zhuǎn)直接集成到目標(biāo)基底上,無需后處理。額外的實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)如圖S23(支持信息)所示。在所有四種基底上,使用相同的微片成功實(shí)現(xiàn)了室溫單模激光發(fā)射,相關(guān)的激光光譜如圖所示。通過時(shí)間分辨PL定量映射了基底依賴的載流子動力學(xué)。壽命從云母(τ1=4.96納秒,τ2=19.68納秒)逐漸降低到硅(τ1=4.63納秒,τ2=14.52納秒)、ITO(τ1=4.01納秒,τ2=10.92納秒)和金(τ1=2.05納秒,τ2=5.88納秒)。這源于導(dǎo)電基底上增強(qiáng)的非輻射猝滅通道。首先,界面復(fù)合的加速通過促進(jìn)表面非輻射路徑縮短了τ1。同時(shí),擴(kuò)散介導(dǎo)的基底界面處的載流子猝滅加速了體載流子的耗盡,從而減少了τ2。然而,四個CPB微激光器件中的激光峰的位置和相對強(qiáng)度幾乎沒有變化,表明基底對激光行為的影響可以忽略不計(jì)。這些具有明確定義的溝槽的鈣鈦礦微片在不同基底上顯示出穩(wěn)定且受控的激光行為,這表明它們在相關(guān)芯片集成方面具有相當(dāng)?shù)臐摿Α?/p>
能夠在高溫下持續(xù)運(yùn)行的單模激光器在激光物理和實(shí)際應(yīng)用中都非常有吸引力。為了評估具有溝槽工程的CPB微激光器中單模激光的熱穩(wěn)定性,使用355納米飛秒激光(35微焦耳/平方厘米)進(jìn)行了溫度依賴性測量(295-395開爾文)。隨著溫度的升高,觀察到激光強(qiáng)度逐漸降低,這歸因于熱增強(qiáng)的非輻射復(fù)合。值得注意的是,激光模式位置在不同溫度下幾乎保持不變,表明在測量范圍內(nèi)能量帶隙對溫度不敏感。發(fā)射強(qiáng)度和FWHM的溫度依賴性變化如圖所示。CPB微激光的FWHM隨溫度單調(diào)變寬,在395開爾文時(shí)達(dá)到1.14納米。更令人興奮的是,這些嵌入溝槽的CPB微片表現(xiàn)出卓越的熱穩(wěn)定性,在350開爾文下暴露1小時(shí)后,激光強(qiáng)度僅降低了4.0%。為了進(jìn)一步驗(yàn)證微激光器件的穩(wěn)定性,對樣品進(jìn)行了嚴(yán)格的熱循環(huán)測試,并在兩個連續(xù)的加熱和冷卻循環(huán)過程中監(jiān)測了集成的激光輸出強(qiáng)度。圖6g表明,在循環(huán)(I)的冷卻過程中,激光強(qiáng)度穩(wěn)步增加,并最終在295開爾文時(shí)達(dá)到最大值,這是由于增強(qiáng)的輻射復(fù)合率和減少的Auger復(fù)合損耗的結(jié)果。值得注意的是,冷卻過程中獲得的激光強(qiáng)度與加熱過程中的激光強(qiáng)度幾乎相同,表明樣品是一種具有良好熱容差的穩(wěn)健增益介質(zhì)。有趣的是,激光強(qiáng)度演變在連續(xù)的熱循環(huán)中保持一致的趨勢,表明了CPB微激光的穩(wěn)定性和可重復(fù)性。上述觀察結(jié)果清楚地表明,制備的具有天然溝槽的CPB微片可以作為高溫激光材料,這擴(kuò)展了現(xiàn)有的應(yīng)用并解鎖了新的潛力。
總之,提出了一種新方法,通過動力學(xué)定制在大型單晶CPB微片上制造具有可控?cái)?shù)量和寬度的天然溝槽。這些原位形成的溝槽可以歸因于微片和超薄云母基底之間的殘余應(yīng)力、熱膨脹系數(shù)的差異、晶格失配以及熱導(dǎo)率的變化。這些具有明確定義的尺寸和數(shù)量的內(nèi)置溝槽結(jié)構(gòu)可以有效地調(diào)制激光模式,最終實(shí)現(xiàn)具有高Q因子(≈2660)的單模F-P激光。無外腔的CPB微激光在寬溫度范圍(295-395開爾文)內(nèi)展現(xiàn)出卓越的循環(huán)熱穩(wěn)定性,表明在高溫條件下具有卓越的穩(wěn)健性和可靠性。至關(guān)重要的是,動力學(xué)定制的溝槽不僅能夠?qū)崿F(xiàn)從WGM到F-P的光子共振模式轉(zhuǎn)變,還能實(shí)現(xiàn)微激光的偏振控制和方向發(fā)射,這些是實(shí)際應(yīng)用中非常期望的特性。通過理論計(jì)算,闡明了由破裂溝槽誘導(dǎo)的多個解理腔的耦合是觀察到的單模激光行為的根本原因。研究工作建立了一種開創(chuàng)性的方法,實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦微激光中的單模運(yùn)行和偏振控制的協(xié)同實(shí)現(xiàn)——這一關(guān)鍵能力克服了集成光子系統(tǒng)中長期存在的挑戰(zhàn)。這種雙功能策略實(shí)現(xiàn)了前所未有的激光發(fā)射控制,并為超緊湊、多功能光電子器件鋪平了道路。
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